Monte Carlo大尺度仿真3D晶粒长大演变过程的研究

作者：王浩， 刘国权， 秦湘阁

作者单位：北京科技大学材料科学与工程学院新金属材料国家重点实验室，北京 100083

【摘要】  采用一种改进的Potts模型Monte Carlo算法进行了3003大尺度3D正常晶粒长大的仿真实验，仿真实验结果表明：3D晶粒长大仿真过程遵循抛物线长大规律，晶粒生长指数为0.5。当晶粒面数f≥8时，YuLiu拓扑学依赖速率理论方程和Hillert速率理论方程均与仿真实验结果很好地吻合，表明二者均可以用来描述3D晶粒长大过程的动力学；当晶粒面数f<8时，YuLiu拓扑学依赖速率理论方程和Hillert速率理论方程均与仿真实验结果有显著差异。晶粒的平均面数〈f〉随仿真时间的增加而增大，在准稳态长大阶段后期〈f〉趋于稳定数值。

【关键词】  3D晶粒长大； Potts模型Monte Carlo仿真； 动力学

    Study of 3D normal grain growth processes with largescale

    Monte Carlo simulationWANG Hao1,  LIU Guoquan1,  QIN Xiangge2

    (1. School of Materials Science and Engineering，University of Science and Technology Beijing,

    Beijing 100083, China;

    2. State key laboratory for advanced me[x]tals and materials, University of Science and Technology Beijing,

    Beijing 100083, China;

    3. School of Materials Science and Engineering, Jiamusi University, Jiamusi 154007, China)

    Abstract: Monte Carlo simulations were performed to investigate the kinetics of normal grain growth. The results show that the parabolic law in grain growth is observed and the simulation time exponent of grain growth n=0.501, which is very close to the theoretical value n=0.5. YuLiu growth rate equation and Hillerts growth rate equation fit the simulated data well in the case of the grain face number f>8. The mean grain face number 〈f〉 increases with the increase of time，and in the late steady state period 〈f〉 approaches some steady value.

    Key words: threedimensional grain growth; Potts Monte Carlo simulation; kinetics

    晶粒长大是多晶体材料的一种基本的组织演变，对材料的硬度、强度和韧性等材料性能有重要作用，因此对晶粒长大的研究具有非常重要的意义。人们对晶粒长大过程中平均晶粒半径〈R〉与时间t的动力学关系［1］认识已较为深入，然而，对单个3D（三维）晶粒的长大动力学研究仍不完善。例如3D个体晶粒在理想的退火过程中的长大（或缩小）速率如何来定量表征、3D个体晶粒长大速率与晶粒尺寸、拓扑性质有何定量关系等问题都没有得到确切的答案。许多试验研究了一些金属中的晶粒静态拓扑性质以及尺寸分布等，但这些试验不能够给出拓扑性质及晶粒尺寸（或体积）随时间的演变规律，对3D个体晶粒的长大速率更无法进行研究，因此计算机仿真研究显得尤为必要［2～5］。

    本文采用一种改进的Potts模型Monte Carlo仿真方法［5］进行了3003大尺度3D晶粒长大的仿真实验，对显微组织演变、动力学过程和拓扑学演变过程进行了研究。改进的Potts模型Monte Carlo仿真方法吸收了元胞自动机法的思想，使1个仿真所用晶粒长大时间步长（Monte Carlo Step, 记为MCS）内，各个单元同时进行再取向尝试，每个单元再取向的结果只取决于此刻它的邻域状态。利用C语言实现上述仿真算法［5］，且已证明该算法具有较高的仿真效率，对大尺度仿真具有重要意义。

    1  改进的Potts模型Monte Carlo仿真方法

    将仿真系统离散成300×300×300分立的格点，由一系列随机整数来表征格点的微观取向，作为构成了晶粒的小单元，整个系统以一个简立方点阵表达。采用Laguerre tesselation方法设计生成初始组织。三维空间中相邻且取向相同的微单元群体构成同一晶粒，取向不同的近邻单元之间构成晶界。系统界面能由描述原子相互作用的哈密尔顿算子（Hamiltonian）定义，表示为：E=－JNi=1NNj=1(δSiSj－1),  δSiSj=1,Si=Sj

    0,Si≠Sj(1)其中J是正的常数，Si、Sj分别对应于单元i和j的取向,NN为单元i的所有近邻格点总数, 这里NN取26，即考虑单元的6个近邻格点与12个次近邻格点以及8个第三近邻的格点，δSiSj是Kronecker delta函数。点阵的所有单元同时进行再取向尝试, 每个单元随机地再取向为其NN个邻域取向中的一个取向, 取向改变的概率定义为：W=1,ΔE≤0

    exp(－ΔE/kT),ΔE>0(2)其中ΔE为单元i再取向前后的能量差，k为Boltzmann常数，T为仿真所用晶粒长大温度。本文取kT=0.5, 仿真所用晶粒长大温度的提高有助于减小点阵的各向异性。晶界处格点成功再取向为其近邻取向，对应着晶界的迁移。所有单元同时进行一次再取向尝试之后增加一个仿真时间单位MCS。为了仿真封闭、完整的大体积系统，使用周期性边界条件。利用C语言实现上述仿真算法［5］。

    2  仿真实验结果与分析〖*2〗

   2.1  仿真组织演变过程    图1为不同时刻的仿真晶粒组织（仿真用晶粒长大温度kT=0.5），不同取向的晶粒被映射成不同的灰度。随着仿真时间的增加，晶粒数目减少，平均晶粒尺寸明显增大。可以看出，在二维截面上三个晶粒交点处棱线之间的夹角接近于120°，大多数晶粒的边界呈平滑弯曲状，边数少于5的晶粒一般呈现凸出形状而边数大于6的晶粒边界具有内凹的特征。具有内凹晶界的晶粒长大而外凸晶界的晶粒减小，这与平均曲率驱动的晶界运动相一致。

    2.2  晶粒长大动力学

    晶粒长大仿真过程很好的符合如下正常晶粒长大的抛物线方程：〈Rt〉=(K(t－t0)+〈R0〉1n)n,(3)其中，〈Rt〉是时间为t（MCS）时的平均晶粒尺寸（等体积球半径），t0是初始时刻，〈R0〉是初始平均晶粒尺寸，而K是常数。图2是本次仿真过程中平均晶粒尺寸随时间的变化曲线以及根据上述公式拟合的晶粒长大动力学曲线。可以看到在整个晶粒长大过程获得了n=0.501的晶粒生长指数，与晶粒长大生长指数的理论值n=0.5几乎一致。

    2.3  个体晶粒长大动力学〖*2〗2.3.1  Hillert速率方程的验证    Hillert建立的3D晶粒长大理论模型中，建议性的给出了单个或某一尺寸组晶粒的长大速率方程［6］：dRdt=αmσ1Rc－1R(4)其中，R为单个或某尺寸组晶粒尺寸，Rc为临界晶粒尺寸，在二维Rc等于平均晶粒半径〈R〉,三维情况下Rc等于9〈R〉/8。m，σ分别为晶界迁移率和界面能，α为常数，在二维和三维系统中分别为1/2和1。Hillert认为，从统计角度考虑，系统晶粒尺寸必然存在一个限定值Rc，单个或某尺寸组晶粒尺寸R若小于Rc则晶粒缩小，反之则长大。根据大尺度仿真的结果，下文将对Hillert晶粒长大速率的方程进行验证。图1  显微组织形态及其演变

    图2  晶粒平均半径随时间的变化曲线

    在一个很短的时间间隔(30  MCS)内，单个晶粒的长大速率dR/dt与晶粒半径R之间的关系表示于图3a，以晶粒尺寸分组的晶粒平均长大速率〈dR/dt〉与晶粒半径R之间的关系如图3b所示, 可以看到晶粒尺寸(1/R-1/Rc)>0.09，即(R/〈R〉)>0.6时，Hillert晶粒长大速率方程与仿真数据很好的吻合，大于临界尺寸的晶粒的长大速率大于0，而小于临界尺寸的晶粒长大速率小于0。晶粒尺寸(R/〈R〉)＜0.6时， Hillert晶粒长大速率方程与仿真数图3  晶粒长大速率与半径关系

    (a) 个体晶粒长大速率；  (b) 晶粒组平均长大速率

    据差异较大。图3b分别显示了1000  MCS与5000  MCS两个仿真时刻的〈dR/dt〉与R之间的关系，两个时刻的数据非常一致。

    由于晶粒尺寸与晶粒面数有对应关系，本次仿真实验数据表明(R/〈R〉)=0.6对应的面数大约为f=7—8,因此面数f>8时Hillert晶粒长大速率方程与仿真数据吻合，f＜8时Hillert晶粒长大速率方程与仿真数据差异明显, 晶粒长大速率远大于Hillert 速率方程所预言的长大速率。在小尺度仿真时未发现这一规律，这可能是由于小尺度仿真时系统中晶粒数过少，而影响了结果的准确性。本文采用大尺度模拟，统计时保证系统中有足够的晶粒，比如在 1000  MCS时系统有5800多个晶粒，保证了统计的精度，这也表明了大尺度模拟的优越性。

    2.3.2  YuLiu速率理论方程的验证

    1996年，于海波和刘国权［7，8］采用沿三晶棱积分的方法从理论上推导出一个拓扑学的三维晶粒长大速率近似方程（以下简称YuLiu速率理论方程），即单个晶粒的表面积变化率dS/dt与晶粒界面数f成线性关系，dSdt=kmγ(f－fc),(5)其中S为晶粒表面积，f为晶粒界面数，此处m为三晶棱的迁移率，γ为界面能，k和fc为常数，分别为k=1.102，fc≈13.4。从而，式(5)建立了一个三维系统晶粒长大速率与其拓扑参数之间的定量理论关系。该公式曾得到1003小尺度Monte Carlo仿真实验（仅有300个晶粒）的初步验证［4，8］，但仍需采用大尺度仿真实验予以进一步验证。

    图4  面数为f的晶粒的平均表面积变化率dS/dt与

    f之间的关系

    在仿真实验过程中，记录了各个时刻每个晶粒的表面积S，对表面积S的变化率dS/dt进行了统计。图4显示了1000  MCS时刻dS/dt与面数f的关系，可以看到在f=8处出现一个折点，在f＜8以及f>8时，dS/dt与面数f均近似成线性关系。当f≥8时，用YuLiu速率理论方程对数据进行拟合，拟合优度为0.984，因此YuLiu速率理论方程与本仿真实验结果非常一致。临界面数fc在1000  MCS时为 13.86。Glazier［9］利用Monte Carlo方法进行了小尺度晶粒长大仿真实验，发现dV2/3dt=δ(f－15.8),(6)  其中δ为参数。由于晶粒的表面积S∝V2/3，因此Glazier的仿真结果与本文结果类似，均支持YuLiu速率理论方程。有所差异的仅是fc的具体数值：YuLiu理论方程中fc≈13.4，Glazier的仿真结果中fc=15.8, 本文的仿真实验结果中fc=13.86。

    当f＜8时，YuLiu速率理论方程与仿真结果差异明显，但dS/dt与f仍近似成线性关系，线性拟合直线的斜率远大于f≥8时的情况，表明f＜8的晶粒在晶粒长大过程中表面积减小得非常快，其原因尚待进一步研究。

    2.4  3D晶粒拓扑演变

    图5是平均晶粒面数〈f〉随时间t变化的动力学曲线，可以看出在0～3400  MCS,平均晶粒面数随时间的增大不断增大，呈单调递增的曲线关系。在晶粒长大后期(3400～6000  MCS), 平均晶粒面数〈f〉趋近于某稳定数值。

    图5  平均晶粒面数随晶粒长大时间的变化曲线

    3  结论

    采用一种改进的Potts模型Monte Carlo算法进行了3D正常晶粒长大的仿真研究。仿真结果表明：

    (1) 本文所得3D晶粒长大仿真过程遵循抛物线长大规律，晶粒生长指数与理论值0.5极为接近。

    (2) 晶粒面数f≥8时，YuLiu拓扑学依赖速率理论方程和Hillert速率理论方程均与本仿真实验结果很好地吻合，表明二者均可以用来描述3D晶粒长大仿真过程的动力学；当晶粒面数f＜8时，YuLiu拓扑学依赖速率理论方程和Hillert速率理论方程与仿真实验结果均有显著差异。

    (3)  晶粒的平均面数〈f〉随晶粒长大时间的增加而增大，在准稳态长大阶段后期趋近于某稳定值。

【参考文献】
  ［1］Burke J E, Turnbull D. Recrystallization and grain growth ［J］. Progress in Mental Physics, London, 1952, 3: 220-292.

　　［2］Song X Y，Liu G Q. Kinetics and grain size distribution of two dimensional normal grain growth with the modified Monte Carlo simulations ［J］. J. Mater. Sci.Technol, 1998, 14:506-510.

　　［3］Song X Y，Liu G Q. A simple and efficient three dimensional Monte Carlo simulation of grain growth ［J］. sc[x]ripta. Mater, 1998, 38:1691-1699.

　　［4］Liu G, Yu H, Song X, Qin X. A new model of threedimensional grain growth: theory and computer simulation of topologydependency of individual grain growth rate ［J］. Mater. Des. 2001, 22:33-38.

　　［5］秦湘阁. 不同算法和参数的晶粒长大Potts模型研究［D］.北京. 北京科技大学, 2003.9.

　　［6］Hillert M. On the theory of normal and abnormal grain growth ［J］. Acta me[x]tall, 1965, 13(3): 227-238.

　　［7］于海波，刘国权. 一种三维个体晶粒长大理论模型［J］. 科学通报，1996, 41:2000.

　　［8］刘国权，宋晓艳，于海波，谷南驹. 一种Monte Carlo仿真新算法及其对三维个体晶粒长大速率拓扑依赖性理论方程的验证［J］. 金属学报，1999, 35:245-248.

　　［9］Glazier J A. Grain growth in three dimensions depends on grain topology ［J］, Phys. Rev. Lett, 1993, 70:2170-2173.